Основные пути решения проблемы обращения с РАО

Основные требования, которым должны удовлетворять РХЗ по переработке облученных твэлов с точки зрения воздействия на окружающую среду можно кратко сформулировать следующим образом:

1) газовые выбросы в атмосферу не должны содержать РН в количестве, превышающем их содержание в приземном слое атмосферы выше ПДК при самых неблагоприятных метеорологических условиях;

2) жидкие отходы высокого и среднего уровня активности должны быть переведены в форму, для окончательного удаления в геологические формации в целях их надежной изоляции от биосферы и полного обезвреживания в результате естественного радиоактивного распада радионуклидов; хранение жидких радиоактивных отходов в резервуарах не исключает их утечки и поэтому его можно рассматривать лишь как временную меру;

3) жидкие радиоактивные отходы низкого уровня активности перед их сбросом в гидросферу следует подвергать очистке от радионуклидов до ПДК для каждого радионуклида;

Можно рассматривать по крайней мере 4 способа изоляции отходов: а) хранение отходов, б) захоронение отходов в глубинные геологические формации Земли, в) удаление в космос за пределы Земли и г) превращение нуклидов в короткоживущие сжиганием в ядерных реакторах (метод трансмутации). На практике, однако, используется хранение отходов на поверхности Земли или на морском дне.

Система обращения с жидкими, твердыми радиоактивными отходами включает их сбор, сортировку, упаковку, временное хранение, кондиционирование (концентрирование, отверждение, прессование, сжигание), транспортирование, длительное хранение и (или) захоронение.

Сортировка производственных отходов радиационных объектов направлена на разделение РАО различных категорий и материалов, загрязненных радионуклидами.

Табл. 7. Классификация жидких и твердых радиоактивных отходов

Категория отходов	Удельная активность, кБк/кг
тритий	Бета-излучающие РН (исключая тритий)	Альфа-излучающие РН (исключая ТУЭ)	ТУЭ
Низкоактивные	от 10^6 до 10^7	менее 10^3	менее 10^2	менее 10
Среднеактивные	от 10^7 до 10^11	от 10^3 до 10^7	от 10^2 до 10^6	от 10 до 10^5
Высокоактивные	более 10^11	более 10^7	более 10^6	более 10^5

Количество и состав образующихся газовых, жидких и твердых отходов зависят от характеристик ОЯТ и применяемой технологии регенерации. Так при экстракционной переработке уранового оксидного топлива легководного реактора с выгоранием 33 ГВт-сут/т и выдержкой в течение года на 1 т облученного топлива образуется 0,4 т оболочек и конструкционных элементов ТВС с активностью около 1,7∙10⁴ Ки; 500-1200 л концентратов жидких ВАО с активностью ≈10⁶ Ки; газовых отходов, содержащих около 1 % первоначальной активности топлива; около 50 м³ низко и среднеактивных отходов, содержащих до 1 % радиоактивных элементов.

Табл. 8. Годовые объёмы отходов завода производительностью 1400 т/год (топливо с выгорание 33 ГВт-сут/т-U, время выдержки 1 год)

Категория отходов	Объём, масса или активность	Объём, масса или активность концентрата после переработки, м^3
Остеклованные ВАО	-
Жидкие САО	26 000 м^3
Жидкие НАО	60 000 м^3
^85Kr	140 м^3 (н.у.) 15МКи	3 (в форме 50 л баллонов)
^129I	390 кг
Тритий	0,8 м^3 (1МКи)
Твердые отходы		3 500 (из них 310 оболочек)

ВАО из-за высокой активности исключают какие-либо методы концентрирования кроме упаривания. С целью сведения к минимуме объёма отходов, поступающих на хранение или отверждение. Выделяющийся при упаривании конденсат подвергают дальнейшей очистке с САО и НАО.

http://www.novsu.ru/file/883236 обязательно посмотреть и включить!!!!

Перспективность использования стекла в качестве иммобилизирующей матрицы обусловлена:

высокой способностью включать в свой состав элементы независимо от заряда и размера их атомов;

стойкостью к радиационному повреждению благодаря тому, что их собственный беспорядок допускает

большое число атомных перемещений;

относительной легкостью и дешевизной изготовления, поскольку не требует сложного оборудования;

отработанностью технологии производства, литья, формовки и отжига.

Стеклообразное состояние вещества – основная разновидность аморфного состояния, формирующегося

при затвердевании переохлажденного расплава. Застывание переохлажденной жидкости в виде стекла

происходит благодаря быстрому и непрерывному увеличению вязкости расплава при понижении

температуры, что затрудняет структурные перестройки в нем, необходимые для энергетически более

выгодной кристаллизации. Вязкость расплава, обусловленная межмолекулярными силами, определяет

степень склонности конкретной жидкости к стеклообразованию: чем сильнее связанность структуры

жидкости, тем легче из расплава образуется стекло. Условия охлаждения оказывают большое влияние на

процессы стеклообразования и кристаллизации. Критическая скорость охлаждения данного расплава

(минимальная скорость, при которой образуется стекло) зависит от вязкости жидкости, температуры и

теплоты кристаллизации.

Силикатные стекла представляют

Процессу отверждения, как правило, предшествуют концентрирование жидких отходов. Содержание воды в таких концентратах может изменяться от 30 до 80 %. После этого отходы подвергаются термической обработке, которая сопровождается разложением солей и образованием оксидов и других термически устойчивых соединений. Этот процесс называется кальцинацией. Одно из основных требований к процессу – необходимость полного разложения органических соединений. Продукты, получаемые в результате обезвоживания и кальцинации, все же не обладают достаточной химической устойчивостью, теплопроводностью и механической прочностью, поэтому их нельзя использовать для захоронения.

Одним из вариантов закрепления радионуклидов в матрице является высокотемпературная обработка (спекание) отходов вместе с глиной при температуре около 1000 ^оС.

Другим методом, позволяющим фиксировать радионуклиды, является остеклование. Метод был предложен впервые в 1951 г. Стекло, будучи нестехиометрическим соединением, при нагревании способно растворять, и при последующем охлаждении прочно удерживать сложную смесь оксидов продуктов деления. Получаемый продукт обладает высокой химической и радиационной стойкостью, является изотропным и непористым. Главный недостаток стекла – его термодинамическая нестабильность, которая проявляется в его кристаллизации («расстекловании») под действием высокой температуры, обусловленной радиоактивным распадом. Это приводит к возрастанию скорости выщелачивания. Тем не менее остеклование считается наиболее подходящим методом отверждения ВАО. После многочисленных исследований состава стекол, наиболее пригодными были признаны боросиликатные, фосфатные и борофосфатные стекла.

САО и НАО. Концентраты, полученные в результате очистки САО и НАО, представляют собой шламы после фильтрации и химической обработки, отработавшие ионообменные смолы, кубовые остатки после упаривания. Эти концентраты обычно отверждают с помощью методов битумирования, цементирования и полимеризации.

Битумы привлекают внимание такими положительными качествами, как непроницаемость, пластичность, достаточная химическая инертность, невысокая стоимость, незначительное воздействие со стороны микроорганизмов. Основным недостатком является горючесть битума (температура воспламенения 350‑420 ^оС), низкая теплопроводность (т.е. возможен разогрев).

Простым процессом отверждения отходов является заключение их в цемент, которое осуществляется смешением кубовых остатков или шламов с цементом. Смесь отвердевает в емкостях, и полученные монолитные блоки удаляют н захоронение.

В последние годы активно разрабатываются методы полимеризации. В качестве объектов рассматривают полиэфирные и карбамидные смолы. Положительными свойствами отвержденного продукта являются стойкость к воздействию механических, термических и радиационных нагрузок. Недостатки: высокая стоимость, взрывоопасность.

Сравнения показывают, что все три типа матриц (битум, цемент, полимеры) являются монолитами без остатков свободной воды. Цемент и полимеры – прочные вещества; их прочность 30‑60 и 100-150 МПа соответственно. Блоки из цемента и полимеров можно хранить без дополнительной упаковки. Однако в связи со значительной выщелачиваемостью, н, наблюдаемой у цемента, его хранение требует обеспечения гидроизоляции.

Битум, напротив, пластичен, поэтому его обязательно надо заливать в бочки. Цемент и полимеры обладают более высокой радиационной стойкостью. Битум при облучении более 1 МГр становится хрупким.

В заключении о газообразных отходах.

Дополнительные таблицы

Табл. 3. Активность важнейших долгоживущих продуктов деления в жидких ВАО (с учётом равновесия с дочерними продуктами), полученных при переработке облученного в течение 1 года топлива ЛВР 1ГВт

Радионуклид	Т 1/2	Активность, 1Ки, по истечении
1 года	10 лет	100 лет	1000 лет
Sr-90	28,79 лет	2∙10^4	1,6∙10^4	1,8∙10^3	-
Y-90	64 ч	2∙10^4	1,6∙10^4	1,8∙10^3	-
Zr-93	1,53 млн лет
Nb-93m	16,13 лет
Tc-99	211100 лет
Ru-106	373,6 сут	7∙10^4		-	-
Rh-109	29,8 с	7∙10^4		-	-
Cs-134	2,06 лет	4,7∙10^4	2,3∙10^3	-	-
Cs-137	30,1 лет	2,7∙10^4	2,2∙10^4	2,8∙10^3	-
Ce-144	285 сут	12∙10^4		-	-
Pr-144	17,3 мин	12∙10^4		-	-
Sm-151	90 лет	3,3∙10^4	3,1∙10^4	1,5∙10^4

Табл. 4. Активность ТУЭ в жидких ВАО (с учётом равновесия с дочерними продуктами), полученных при переработке облученного в течение 1 года топлива ЛВР 1ГВт

Радионуклид	Т 1/2	Активность, Бк, по истечении
10 лет	100 лет	10^3 лет	10^4 лет	10^5 лет
Np-237	2,144∙10^6 лет	9,1	9,2	9,8		7,3
Np-239	2,12 сут					-
Pu-238	87,7 лет	2,5∙10^3	1,2∙10^3		-	-
Pu-239	2,411∙10^4 лет					-
Pu-240	6546 лет					-
Pu-241	14,35 лет	8,5∙10^3		8,4	3,9	-
Pu-242	3,733∙10^5	0,2	0,2	0,2	0,2	0,03
Am-241	432,2 года	4,3∙10^3	4∙10^3		3,9	-
Am-242m	141 год			2,6	-	-
Am-243	7370 лет					-
Cm-242	162,8 сут				-	-
Cm-243	29,1 лет			-	-	-
Cm-244	18,1 год	4,4∙10^4	1,4∙10^3	-	-	-
Cm-245	8,5∙10^3 лет	9,1	9,0	8,4	3,9	-
Cm-246	4,76∙10^3 лет	1,8	1,8	1,6	0,4	-

Дата добавления: 2014-11-16