Радиационная хрупкость

Среди материальных потребностей индустриального общества первостепенную роль играют потребности в материалах и энергии. По мере истощения использующихся в энергетике сырьевых ресурсов органического происхождения возрастает потребность в атомной энергетике, и в обществе, вступившем на интенсивный путь развития, задача наращивания мощностей атомных электростанций (АЭС) и, одновременно, обеспечения их безопасной эксплуатации становится исключительно актуальной. Безопасность атомных энергетических установок в первую очередь определяется надежностью барьеров, удерживающих продукты ядерных реакций от распространения в окружающей среде. Наиболее важным барьером, предназначенным для удержания радиоактивности, является корпус реактора, несущий давление теплоносителя.

Основным требованием к корпусу реактора является сохранение целостности при штатных условиях эксплуатации и при любых проектных авариях. Радиационный ресурс корпуса реактора в значительной мере определяет эксплуатационный ресурс атомной энергетической установки типа ВВЭР (водо-водяной энергетический реактор), поэтому безопасность эксплуатации АЭС с реакторами ВВЭР определяется поведением материалов корпусов реакторов в условиях одновременного воздействия потока нейтронов и высоких температур. Воздействие интенсивных потоков ионизирующего излучения приводит к значительным изменениям механических свойств металлов. Наиболее опасными из них являются потеря пластичности и увеличение склонности

металла к хрупкому разрушению.

Экспериментальные данные

В данной работе проводится анализ некоторых экспериментальных результатов по радиационному охрупчиванию штатных материалов корпусов ВВЭР-1000 и модельных сплавов с различным содержанием никеля, облученных при плотности потока 10 в 12-10 в 14см-2с в -1, которая на 2-3 порядка превышает плотность потока на стенке корпуса реактора при нормальной эксплуатации.

Анализ доступных данных по РО корпусных материалов ВВЭР-1000

выявил следующие особенности:

Во многих экспериментах зависимость РО от дозы облучения предполагается известной, и исследователи проводят облучение до одного или двух флюенсов, и по результатам определяют зависимость коэффициента радиационного охрупчивания (AF) от химсостава и температуры (при этом невозможно определить кинетику процесса); Если в эксперименте исследуются образцы материалов облученных до различных флюенсов быстрых нейтронов, то образцы часто облучаются в местах, существенно различающихся по плотности и спектру нейтронного потока. В ряде публикаций исследователи либо, напрямую указывают на наличие линейной кинетики охрупчивания, либо линейную зависимость РО от дозы облучения можно получить при анализе данных. На рис 1,2 показаны такие зависимости. В работе получены практически детерминированные линейные зависимости. Нужно отметить, что в ряде случаев линейная зависимость не является пропорциональной, т.е. нулевому флюенсу не соответствует нулевой сдвиг критической температуры хрупкости. Это свидетельствует о том, что в начале облучения происходит некоторое «быстрое» изменение свойств материала. Скорее всего, это связано с тем, что неравновесная структура созданная термомеханической обработкой, под действием облучения и температуры переходит в иной состояние (в том числе изменяется итемпература хрупкости) от которого стартует «основная» стадия охрупчивания, показанная СЛАЙДЕ. 1 и 2. Механизмы и закономерности этой основной стадии будут рассмотрены ниже. Природа процессов происходящих в начале облучения неясна, можно лишь констатировать, что сдвиг критической температуры хрупкости может быть как «положительным», так и «отрицательным», т.е. может наблюдаться ускоренное охрупчивание, или наоборот инкубационный период в начальной фазе облучения. Наличие таких особенностей в поведении стали 15Х2НМФАА и ее сварных соединений затрудняет анализ данных по РО, в связи с этим для каждого эксперимента, где получена линейная зависимостью РО от флюенса, была определена скорость охрупчивания и в дальнейшем исследовалось влияние различных факторов именно на скорость охрупчивания.

Основываясь на имеющихся экспериментальных данных, предложено уравнение вида: (,) (/) T A Tirr CNi F F −ΔТдоп Δ = ⋅ (1) где А- коэффициент, зависящий от температуры облучения (Tобл.) и от содержания никеля (CNi), F - флюенс нейтронов энергией свыше 0,5 МэВ, Коэффициент ΔТдоп. описывает изменение критической температуры хрупкости в начальный период облучения. Зависимость коэффициента A от содержания никеля продемонстрирована на слайде

Интересно отметить отсутствие существенных различий в зависимости коэффициента A между ОМ и СШ. Используя данные из работы, где облучение проводилось в интервале температур

100-3600 С, и нормируя данные по скорости охрупчивания на содержание никеля и флюенс нейтронов можно определить температурную зависимость коэффициента А

уравнении (1). В координатах Аррениуса экспериментальных данных удовлетворительно описывается прямой линией, следовательно, температурную зависимость ΔT Tобл.

можно представить в виде экспоненты с определенной энергией активации, а уравнение (2) преобразовать к следующему виду. Данный факт свидетельствует об одинаковой природе радиационных дефектов, ответственных за радиационное охрупчивание обоих материалах. Небольшое отличие в коэффициенте может быть связано с различием в содержании марганца или других элементов.

изучалось влияние концентрации легирующих и примесных элементов на охрупчивание образцов свидетелей металла сварного шва ВВЭР-1000. Отмечено что, вариации содержания меди и фосфора почти не влияют на степень изменения механическихсвойств, в то время как никель, а возможно марганец и кремний усиливают охрупчивание. Атомно-зондовые исследования, проведенные на облученной стали 15Х2НМФАА покзали наличие ультрамелких, размером не более 1 нм кластеров обогащенных никелем марганцеми кремнием. Нужно отметить, что равновесная растворимость этих легирующих элементов на порядки превышает растворимость меди и фосфора. Например, растворимость никеля в железе при 300 0С - более 4%, а концентрация в корпусных сталях не превышает 1,5-2,0 %, и диффузионный рост обогащенных никелем кластеров маловероятен даже в условиях облучения. Для объяснения экспериментальных результатов, положенных в основу модели, и данных по изменению микроструктуры можно предложить нижеописанный механизмупрочнения и охрупчивания корпусных сталей с низким содержанием меди и фосфора, и с содержанием никеля 1-2%:

1. Охрупчивание пропорционально повышению предела текучести, которое определяется образованием наноразмерных и субнаноразмерных обогащенных никелем (и другими элементами) кластеров. В процессе пластической деформации кластеры перерезаются движущимися дислокациями. В этом случае повышение предела текучести линейно зависит от концентрации кластеров;

2. Образование кластеров происходит в каскадах атомных смещений и, до тех пор, пока вероятность взаимодействия новых каскадов с образовавшимися кластерами мала, зависимость количества образовавшихся кластеров от флюенса будет линейной (диффузионная стадия образования и роста кластеров отсутствует);

3. Образование устойчивых и влияющих на изменение свойств материала кластеров происходит в каскадах большого размера, так как для образования кластера содержащего 10-102 атомов никеля, необходим каскад размером 103 атомов и более.

Таким образом, изменение свойств материала будет линейно возрастать вместе с флюенсом нейтронов до доз порядка 0,1-0,2 с.н.а., пока вероятность попадания образовавшегося кластера в новый каскад невелика. Необходимость появления каскада значительного размера для образования устойчивого кластера, обогащенного атомами никеля и других элементов, говорит о том, что на изменение свойств материала влияет в основном быстрая часть нейтронного спектра.

Например, для образования каскада размером порядка 103 атомов необходим нейтрон с энергией около 3-5 МэВ. Следовательно, при равном флюенсе нейтронов с энергией свыше 0,5 МэВ, в более жестком спектре должно наблюдаться большее изменение свойств материала. Даже небольшие изменения заполненных водой зазоров между активной зоной и облучаемыми образцами могут сильно изменять интенсивность потока быстрых нейтронов, и поэтому повышенная чувствительность РО корпусных сталей с содержанием никеля более 1% к быстрой части спектра нейтронов, в области энергий 3-5 МэВ и более, может быть причиной наблюдаемого рассеяния экспериментальных данных по охрупчиванию стали 15Х2НМФАА и ее сварных соединений.

Заключение

1. При облучении в исследовательских реакторах, при плотности потока нейтронов 1012-1014см-2с-1 (E>0,5МэВ), во многих экспериментах по изучению материалов корпусов ВВЭР-1000, характеризуемых низким содержанием меди и фосфора, сдвиг критической температуры хрупкости линейно зависит от флюенса нейтронов. В начальной стадии облучения может происходить быстрое изменение свойств материала, после которого начинается стадия линейного изменения свойств.

2. При температурах облучения 100-360, в интервале концентраций никеля 0,1-2,5%, скорость охрупчивания линейно возрастает с повышением концентрации никеля, и экспоненциально уменьшается с ростом температуры. Зависимость скорости охрупчивания основного металла и металла сварного шва может быть описана следующим уравнением:

3. В настоящее время считается, что изменение свойств корпусных сталей наилучшим образом коррелируют с флюенсом нейтронов с энергией выше 0,5-1,0 МэВ. Предложенные на основе уравнения представления о механизмах радиационного упрочения и охрупчивания корпусной стали 15Х2НМФАА и ее сварных швов, позволяют сделать предположение о том, что изменение свойств должно коррелировать с флюенсом нейтронов энергий выше 3-5 МэВ.

Дата добавления: 2015-06-27