Изменение объема столба таблеток в твэле при облучении с различными флюенсами

Состав	Размеры исходной таблетки	Число табл. в столбе	Изменение объема при флюенсе,%
Диаметр, мм	Высота, мм	0,46^.10^22 см^-2	1,7^.10^22 см^-2
Y3Al5O12	9,0	10,0		+0,54±0,26	+0,44±0,23
MgAl2O4	9,0	4,8-5,0		-0,630,78	-0,40±0,65
a-Al2O3	9,1	10,0		+1,9±0,27	+4,2±0,27

Незначительное влияние нейтронного облучения на изменение свойств Y₃A_l5O₁₂и MgAl₂O₄ делает их пригодными для изготовления матриц актинидного топлива.

Были проведены исследования по реакторному облучению таблеток ядерного топлива с инертной матрицей с гетерогенной структурой, содержащих 10,5 % об. UO₂ (20% масс. ²³⁵U) в матрице из MgAl₂O₄. По данным измерения температуры в центре таблетки за 11 циклов облучения установлено, что после первого цикла происходит снижение теплопроводности матрицы, обусловленное радиационными повреждениями ее кристаллической решетки и выходом в полость оболочки газообразных продуктов деления.

Облучению в реакторе на медленных нейтронах подвергали таблетки плутониевого топлива с матрицей из ZrO₂, стабилизированного Y₂O₃ и ThO₂ с MgAl₂O₄и A₂O₃. Матричные порошки для этих видов топлива были изготовлены методом соосаждения. Порошок для изготовления таблеток получали методом смешивания порошков PuO₂ и матричных порошков. После спекания таблетки топлива (3´1 мм) представляли смесь из следующих фаз: флюоритовой, корундовой, шпинельной и гибонитовой. В кубической флюоритовой фазе часть атомов тория или циркония были замещены атомами плутония.

Таблетки ядерного топлива облучали в исследовательском реакторе медленными нейтронами, с энергией 0,6 эВ с флюенсом (6,1-8,2).10²² см^-2, и быстрыми нейтронами, с энергией >1 МэВ и флюенсом (2,5-3,4)10²² см^-2, при температуре 700 - 1000°С. Послереакторные исследования показали, что, за исключением нескольких таблеток все остальные оказались либо с трещинами, либо разрушились совсем. Облучение при 700°С приводило к росту кристаллических зерен ZrO₂. Наряду с перечисленными выше фазами, в облученных таблетках обнаружена пятая фаза – металлических продуктов деления. Корундовая фаза оказалась сильно поврежденной и аморфизированной. Повысилось содержание плутония в гибонитовой фазе. В продуктах деления не были найдены щелочные металлы и РЗЭ. Значительно изменился изотопный состав таблеток, табл.5.

Таблица 5.

Относительное содержание изотопов актинидов в свежих и облученных таблетках, в %.

Таблетки	^238Pu	^239Pu	^240Pu	^242Pu	^241Am	^242Cm	^244Cm
Свежие	0,008		5,289	0,081	–	–	–
Th-2	0,022	75,494	19,818	4,281	3,226^.10^-3	3,124^.10^-6	4,839^.10^-6
Zr-6	0,20	75,491	20,073	4,046	3,046^.10^-3	2,985^.10^-6	3,988^.10^-6
Zr-7	0,016	79,812	17,118	2,841	2,355^.10^-3	1,823^.10^-6	2,012^.10^-6

Объемное распухание таблеток составило более 30%, что обусловлено выделением пузырьков газообразных продуктов деления. Радиационное распухание оценено в 5%. Измеренное выгорание плутония составило 27,90 и 27,95 % масс. для таблеток с циркониевой и ториевой матрицей соответственно.

Проведенные испытания показали хорошую стойкость инертных матриц к облучению тяжелыми ионами и нейтронами, а также к радиационному распуханию. Установлена возможность использования изученных материалов и композиций для производства плутониевого и уранового топлив как с точки зрения глубины выгорания, так и размерной стабильности и выхода газообразных продуктов деления.

Дата добавления: 2014-01-04