Поведение уран-гадолиниевого топлива под облучением

В отличие от таблеток UO₂, таблетки из уран-гадолиниевого топлива ведут себя под облучением иначе. Это обусловлено нахождением в составе топлива оксида гадолиния, который является выгорающим поглотителем нейтронов. Находящийся на периферии таблеток (U,Gd)O₂ гадолиний в начале кампании облучения поглощает нейтроны, поэтому генерирование тепла смещено к периферии таблетки. Это приводит к изменению радиального профиля выгорания делящегося материала и распределения продуктов деления. Такой характер поведения топлива под облучением потребовал проведения специальных исследований по этой проблеме.

В различных странах, где используется уран-гадолиниевое топливо для реакторов PWR и BWR изучали поведение таблеток при высоких выгораниях топлива в сравнении с таблетками из UO₂ и (U,Pu)O₂. Так, на АЭС «Куодс-Ситис-1» четыре ТВС отработали 6,5 лет до максимального выгорания 57 ГВт^.сут/т. Международная программа GIAN планирует исследование поведение твэлов с уран-гадолиниевым топливом в реакторах PWR при максимальном выгорании до 70 ГВт^.сут/т. Результаты различных исследований твэлов и топливных таблеток представлены ниже.

Удлинение твэлов, содержащих таблетки из UO₂ и (U,Gd)O₂происходит одинаково, квазилинейно и зависит от флюенса быстрых нейтронов. Ускоренного удлинения твэлов от выгорания топлива для уран-гадолиниевых твэлов не установлено.

Диаметр твэлов до выгорания 40 ГВт^.сут/т у обоих видов топлива уменьшается под давлением теплоносителя, причем у твэлов с топливом из (U,Gd)O₂ уменьшение несколько меньше. Полагают, что это обусловлено большим коэффициентом термического расширения уран-гадолиниевых таблеток и их меньшей радиационной доспекаемостью в процессе изменения мощности реактора.

Для твэлов с таблетками (U,Gd)O₂ наблюдается повышенная осевая миграция изотопов ¹³⁴Cs и ¹³⁷Cs, которая не наблюдалась для UO₂ и (U,Pu)O₂ топлива.

На внутренней поверхности оболочки твэлов (циркалой 4) при выгорании до 40 ГВт^.сут/т наблюдается образование слоя ZrO₂ толщиной 5 мкм и слоя ураната цезия толщиной 10 мкм. При дальнейшем облучении образуется компаунд, содержащий Zr – Cs – О, слой которого растет быстрее, чем для твэлов с топливом из UO₂. Характер зависимости накопления продуктов окисления на внутренней стенке для двух видов твэлов представлен на рис.6.

Рис.6. Зависимость толщины оксидной пленки на внутренней поверхности оболочки твэлов от выгорания.

· - стандартные твэлы;

D - твэлы с (U,Gd)O₂ таблетками (2,1% Gd₂O₃).

Повышенное окисление в твэлах с уран-гадолиниевым топливом связано с выделением избыточного кислорода при образовании твердого раствора UO₂ – Gd₂O₃ при доспекании таблеток топлива.

Выход газообразных продуктов деления при выгорании 40 ГВт^.сут/т составил 13,3% образовавшихся в таблетках газов, а при выгорании ~70 ГВт^.сут/т – 15,6%. Измеренные значения вышедших из таблеток газов ксенона и криптона после первой кампании составили 33%, а после второй – 45%, что свидетельствует об увеличении выхода газообразных продуктов деления с ростом выгорания топлива.

Сопоставление в одинаковых условиях работы таблеток UO₂ и (U,Gd)O₂ показало, что композиция UO₂ – Gd₂O₃ лучше удерживает ГПД, чем UO₂.

Исследования структурных изменений в таблетках проводили методами a-, b- авторадиографии, электронного микропробного анализа и оптической микроскопии. Этими методами установлено, что концентрация продуктов деления в зоне от центра таблетки до половины радиуса низкая. Для таблеток из UO₂ именно в этой зоне обычно происходят основные структурные изменения: рост зерна, большая межзеренная пористость, металлические продукты деления. За этой зоной следует кольцевая зона от 0,45 до 0,6 радиуса таблетки, в которой концентрация ПД также невелика. Эта зона является областью начала ускоренного выхода ГПД.

После выгорания до 50 ГВт^.сут/т размер зоны структурных изменений в (U,Gd)O₂ таблетках практически такой же как и в UO₂ таблетках. В то же время, рост соосных кристаллов более заметен для уран-гадолиниевых таблеток.

Для таблеток, изготовленных из гомогенных порошков с образованием твердого раствора, не обнаружено миграции гадолиния. Для таблеток, изготовленных из мелкодисперсных порошков с неполным образованием твердого раствора, частички Gd₂O₃ практически остаются неизменными, и только в центральной горячей части таблетки наблюдается взаимная диффузия Gd₂O₃ и UO₂.

Для таблеток (U,Gd)O₂, изготовленных из смеси порошков образование твердого раствора продолжается при облучении. Так, при выгорании 11,5 ГВт^.сут/т топлива с содержанием 2,1% в таблетках наблюдаются частицы Gd₂O₃, окруженные мелкозернистым слоем UO₂. При выгорании 25,7 ГВт^.сут/т начинается образование пор в центре таблетки Дальнейшее увеличение выгорания приводит к повышению пористости в центре таблетки. При выгорании 31 ГВт^.сут/т поры появляются и на периферии таблетки на участках с повышенной концентрацией Gd₂O₃.

Послерадиационные исследования показали, что при температуре в центре таблетки (U,Gd)O₂ 2280°С образуются крупные соосные кристаллы, а не типичная структура со столбчатыми кристаллами. В средней части таблетки наблюдаются вытянутые в направлении пустот в трещинах кристаллы. Это может быть обусловлено влиянием частичек Gd₂O₃ на рост кристаллов UO₂.

Радиационное уплотнение уран-гадолиниевого топлива меньше, чем для UO₂ – топлива. Эксперименты и расчеты показали, что скорость изменения пористости происходит с выгоранием медленнее ~ в 2 раза, чем в UO₂ таблетках. Это обусловлено образованием крупных пор вблизи частичек Gd₂O₃. При больших выгораниях образование крупных пор замедляется, и распухание таблеток происходит так же, как для таблеток UO₂.

Исследования по выгоранию гадолиния показали несимметричность выгорания изотопов гадолиния по сечению таблетки. На рис.7 и 8 показано распределение гадолиния по диаметру облученных таблеток. Неравномерное выгорание по радиусу таблетки необходимо учитывать при расчетах выгорания топлива в ТВС.

Рис.7. Распределение нуклида ¹⁵⁵Gd по

диаметру облученной (U,Gd)O₂ таблетки

Рис. 8. Радиальное распределение нуклидов ¹⁵⁵Gd (а) и ¹⁵⁷Gd (б) в (U,Gd)O₂ таблетках

с 9 % Gd₂O₃ при различных выгораниях топлива.

1 – 0,4 ГВт^.сут/т; 2 – 0,91 ГВт^.сут/т; 3 – 2,16 ГВт^.сут/т;

Дата добавления: 2014-01-04