Накопление в твэлах радиоактивных продуктов деления

Элементный и изотопный состав ОЯТ

В выгруженном из реактора на тепловых нейтронах отработавшем топливе всегда находится некоторое количество неиспользованного урана-235, а также накопленного нового топлива ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu. В нем будет оставаться около 98 % ²³⁸U от начального количества. По своему составу ОЯТ быстрых реакторов отличается от ОЯТ тепловых реакторов.

Табл.1. Изменение состава топлива ЛВР в результате облучения (ВВЭР-1000, КИУМ = 70 %)

Состав топлива до облучения	Количество Выгоревшего топлива	Состав Облученного топлива
^238U 967 кг ^235U 33 кг	^238U 24 кг ^235U 25 кг	^238U943 кг ^235U8 кг ^236U 4,6 кг Изотопы Pu 8,9 кг ^237Np 0,5 кг ^243Am 0,12 кг ^244Cu 0,04 кг
Всего 1000 кг Обогащение 3,3 %	Всего 49 кг
Изотоп	Свежее топливо	ОЯТ после выгрузки из реактора, вес. %
^235U	3,3	0,80
^236U	-	0,46
^238U	96,7	94,3
Продукты деления	-	3,5
Pu	-	0,89
Другие ТУЭ	-	0,05
Итого

Табл. 2. Состав ОЯТ. Время выдержки – 3 г. для ЛВР 150 сут – для БН

Состав	ЛВР	БН
Уран, кг
Плутоний, кг
Продукты деления
Цезий, кКи
Стронций, кКи	70,3
Рутений, кКи
Родий, кКи
Криптон, Ки

Табл. 3. Концентрация актиноидов в ОЯТ энергетических реакторов, г/т U.

Нуклид	ВВЭР-440	ВВЭР-1000	РБМК-100
U-235
U-236
U-238
Pu-238	75,6		68,6
Pu-239
Pu-240
Cm-244	14,8	31,7	5,66
Am-241
Am-243	69,3		73,8

Накопление искусственных радиоактивных нуклидов является важнейшей особенность всех ЯЭУ: они являются не только генератором энергии, но и источником радиоактивных веществ. ОЯТ является наиболее потенциальноопасным продуктом использования атомной энергии, поскольку в нем содержитсядо 98 % общей радиоактивности, сосредоточенной во всех материалах ядерного топливного цикла. Все процессы радиохимической переработки чрезвычайно осложнены из-за высокой активности твэлов и ТВС и требуют обеспечения ядерной и радиационной безопасности.

Кроме тяжелых элементов (тяжелых металлов – трансурановых элементов) в ОЯТ содержатся продукты деления – осколочные нуклиды, активность которых может быть чрезвычайно высока.

Рис. 1. Массовое распределение осколочных радионуклидов

При делении ядер урана на тепловых нейтронах с наибольшим выходом (5‑7 %) получаются радионуклиды с массой от 90 до 105, а также с массой 135‑145. После цепочки b^--распадов нуклиды из первой группы превращаются в относительно долгоживущие Zr, Nb, Mo, Te, Ru, Rh, Pd, из второй – в Cs, Ba, La, Xe, Te. Радионуклиды с массовыми числами от 110 до 130 получаются в незначительных количествах. Типичный пример радиоактивного распада нуклидов, возникающих при делении ядра урана-235. показан на рисунке 1.

Рис. 2 Типичная цепочка бета-распадов осколочных РН

Деление ядер и радиоактивный распад приводят к образованию в ОЯТ сотен радионуклидов с периодами полураспада от тысячных долей секунды до миллионов лет. Кроме этого, свою долю в общую радиоактивность ОЯТ вносят радионуклиды железа (55), кобальта (58, 60), никеля (59) и др., которые образуются под действием нейтронного облучения в конструкционных материалах ТВС. Для легководного реактора с выгоранием 33 ГВт-сут/т и выдержкой в течение года на 1 т облученного топлива образуется: 0,4 т оболочек и конструкционных материалов с общей активностью 17 кКи, 500‑1200 л концентратов жидких ВАО, 60 м³ газообразные отходы. Основные радионуклиды, определяющие активность и токсичность ОЯТ, указаны в табл. 4.

Табл. 4. Радионуклиды, определяющие радиационную опасность

Годы	Определяющие радионуклиды
До 100	Fe-55, Co-58, Ni-59, Sr-90, Ru-106, Sb-125, Cs-134,137, Ce-144, Pm-147, Eu-154,155
1 00-1000	Sm-151, Co-60, Cs-137,Ni-59,63
1000-10000	Pu-239,240, Am-241
10^4-10^5	Np-237, Pu-239,240, Am-243, C-14, Ni-59, Zr-93, Nb-94
>10^5	I-129, Tc-99, Pu-239

В табл. 5 приведены характеристики некоторых продуктов деления, урана-235. По массе они составляют ~ 70 % продуктов деления, и на них приходится 85 % общей β- и γ-активности.

Табл.5. Изменение во времени активности продуктов деления в ОЯТ ЛВР (выгорание 33 ГВТ×сут/т).

Нуклид	Т1/2	Активность, Ки/т при выдержке
0,5 года	1 год	10 лет
Kr-85	10,8	1,1×10^4	1,1×10^4	6,2×10^3
Sr-90	28,8лет	8,0×10^4	7,9×10^4	6,3×10^4
Y-90	64 ч	8,0×10^4	7,9×10^4	6,3×10^4
Zr-95	64сут	2,2×10^5	3,1×10^4	-
Nb-95	35 сут	4,3×10^5	6,6×10^4
Ru-106	369 сут	3,7×10^5	2,6×10^5	5,3×10^2
Rh-106	30 сут	3,7×10^5	2,6×10^5	5,3×10^2
Sb-125	2,76года	7,3×10^3	6,5×10^3	6,4×10^2
Te-125m	57,4 сут	3,0×10^3	2,7×10^3	2,6×10^2
Te-127m	109 сут	5,1×10^3	1,6×10^3	-
I-129	15,7 млн лет	3,3×10^-2	3,3×10^-2	3,3×10^-2
Cs-134	2,06 лет	1,9×10^4	1,6×10^4	7,6×10^3
Cs-137	30,1 лет	1,0×10^5	9,8×10^4	8,0×10^4
Ba-137m	2,55 мин	1,0×10^5	9,8×10^4	8,0×10^4
Ce-144	285 сут	7,9×10^5	5,0×10^5	1,7×10^2
Pr-144	17,3 мин	7,9×10^5	5,0×10^5	1,7×10^2
Pm-147	2,62 года	1,1×10^5	9,5×10^4	8,8×10^3
Eu-154	8,6 лет	6,0×10^3	5,8×10^4	3,9×10^3
Eu-155	4,76 года	5,6×10^3	4,6×10^4	1,5×10^2
Другие нуклиды	-	4,3×10^5	1,8×10^4	1,7×10^2
Сумма	-	4,3×10^6	2,3×10^6	3,2×10^5

Табл. 6. Содержание некоторых осколочных элементов в топливе ВВЭР при различныхвременах выдержки, г/т-топлива (выгорание 33 ГВт×сут.т)

Элемент	90 сут	150 сут	1год	10 лет
Tc
Ru
Rh
Pd
Ag
Ce
Pr
Nd
Pm				8,7
Sm
Eu
Gd

Ежегодная выгрузка ВВЭР-440 составляет 116 ТВС ~ 14 т U_мет при глубине выгорания 28 ГВт-сут/т-U и активность этого количества ОЯТ спустя год пребывания в бассейне выдержки равна приблизительно 30 МКи или 2 МКи/т.

Необходимость химической переработки отработавшего ядерного топлива диктуется не только экономической выгодой извлечения ценных продуктов. В отдельных случаях дохода может и не быть, но все равно рано или поздно необходимо подвергать переработке все отработавшее топливо, исходя из соображений обеспечения ядерной и радиационной безопасности и охраны окружающей среды.

Табл. 7. Состав отработавшего ядерного топлива водо-водяных реакторов

Показатель	Тип реактора
ВВЭР-440	ВВЭР-1000
Объем ОЯТ, выгружаемого в год, т/Гв
Обогащение ураном-235, % Начальное Конечное	3,6 до 0,7	3,3-4,4 До 1,3
Удельная активность ОЯТ (3 года выдержки), Бк/т	2×10^10-2,5×10^16	3×10^16
Содержание радионуклидов в ОЯТ (3 года выдержки), кг/т
Уран
Плутоний	9-9,5	9,9
Нептуний	0,5-0,6	0,7
Америций	0,15	0,2
Кюрий	0,04	0,06
Палладий	0,7-1,4	0,8-1,5
Технеций	0,8-0,9	0,9-1,0
Стронций-90, Бк/т	2,4×10^15	3,5×10^15
Цезий-137, Бк/т	3,0×10^15	4,8×10^15
Общее содержание продуктов деления, кг/т

Дата добавления: 2014-11-16