Поведение матрицы и топливных таблеток ЯТИМ под облучением

Изучение поведения ядерного топлива с инертной матрицей и самих инертных матриц проводили как на исследовательских ускорителях, так и в исследовательских реакторах. Для моделирования воздействия радиоактивных продуктов деления использовали ускоренные потоки легких (Xe⁺⁺) и тяжелых ионов (I⁺). Реакторное облучение таблеток топлива и инертных матриц позволяет выявить воздействие тепловых и быстрых нейтронов на их структурную и размерную стабильность.

Облучению ионами I⁺ подвергали матрицы из циркона ZrSiO₄, шпинели MgAl₂O₄, оксида церия CeO₂, оксида циркония ZrO₂, стабилизированного оксидами кальция, иттрия, церия или эрбия, а также карбида кремния SiC.

Облучение проводили пучком ионов ¹²⁷I⁺ с энергией 72 МэВ до флюенса 10¹⁴ – 10¹⁷ см^-2 в диапазоне температур 20 - 1200°С. Флюенс 10¹⁷ см^-2 соответствует выгоранию ~12 МВт.сут/кг тяжелого металла. В общем случае при воздействии такого облучения на поверхности образцов наблюдается образование рельефа с высотой 1-2 мкм при проникновении ионов на глубину 10-20 мкм. Не наблюдали образование рельефа для образцов из UO₂, SiC и стабилизированного ZrO₂. Образование такого рельефа связывают с однонаправленным распуханием таблеток. Для шпинели MgAl₂O₄, такое распухание составляет от 5 до 25-30 % при повышении флюенса от 10¹³ до 10¹⁷ см^-2 при бомбардировке тяжелыми ионами и ~ 2 % при бомбардировке легкими ионами Xe⁺⁺.

На поверхности CeO₂ при облучении с флюенсом 10¹⁶ см^-2 при 1200°С обнаружены субзерна по границам исходных зерен CeO₂. На микрофотографии образца из CeO₂ наблюдаются треки ионной бомбардировки, что указывает на значительные повреждения облучаемых участков. Для некоторых участков образцов наблюдается образование аморфной фазы.

Исследования по облучению монокристаллов ZrO₂, полностью стабилизированного оксидом иттрия, оксидом кальция или оксидом эрбия, а также спрессованного образца порошка сверхчистого ZrO₂ с моноклинной структурой ионами Xe⁺⁺с энергией 340-400 КэВ позволили выявить три стадии накопления дефектов в кристаллах при увеличении флюенса потока ионов. На первой стадии медленно происходит возникновение точечных изолированных дефектов. На второй стадии наблюдается быстрое образование кластеров и перекрывающихся микроструктурных дефектов. А на третьей стадии медленная перестройка структуры кристалла. Так для моноклинного ZrO₂, происходит переход в кубическую структуру, связанный с накоплением точечных дефектов, которые стабилизируют образующуюся кубическую структуру.

При реакторном облучении частично или полностью стабилизированного ZrO₂ быстрыми нейтронами с энергией более 0,1 МэВ до флюенса 2^.10²⁰ см^-2 моноклинная структура полностью исчезала, а кубическая оставалась неизменной. Эти превращения связывают с наличием примесей в исходном моноклинном диоксиде циркония, которые явились центрами кристаллизации кубической фазы. Для чистых образцов ZrO₂ не наблюдали исчезновения моноклинной фазы.

Облучение образцов состава 80% масс.UO₂ + 20% масс. ZrO₂ и 17% масс.UO₂ + 70% ZrO₂ масс. + 13% масс.СаО, облученных до флюенса 6,8^.10¹⁹ см^-2, не показали заметного распухания топлива, хотя концентрация продуктов деления в нем оказалась достаточно высокой до 1,4^.10²⁰ см^-3.

Облучение в реакторе на быстрых нейтронах HFR таблеток Y₃A_l5O₁₂, MgAl₂O₄ и a-Al₂O₃ в специальных капсулах из циркалоя-4, заполненных гелием до 1 кгс/см² проводили при флюенсе нейтронов 0,46^.10²² см^-2 и 1,7^.10²² см^-2 и температуре держателей 440°С. Для облученных образцов не было обнаружено существенных различий между исходными и облученными таблетками, однако в некоторых таблетках MgAl₂O₄были обнаружены радиальные трещины. Также не были выявлены различия в структуре фаз Y₃A_l5O₁₂ и MgAl₂O₄. В табл. 4 представлены результаты объемных измерений облученных таблеток.

Таблица 4.

Дата добавления: 2014-01-04