Значение sr-90 для мониторинга объектов окружающей среды

Физические характеристики и необходимость измерения изотопов стронция (⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr). Среди газоаэрозольных выбросов АЭС радионуклиды ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr занимают особое место – первый является чистым b-излучателем, и его распад не сопровождается испусканием g-излучения, а второй – почти чистым b-излучателем, выход g-квантов составляет менее 0,01 % на каждый распад. Остальные радионуклиды, заметные в выбросах, имеют характерные g-линии, и их содержание достаточно хорошо может быть определено по g-излучению.

Основные физические характеристики ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr приведены в табл. 3.1. При распаде ⁸⁹Sr превращается в стабильный ⁸⁹Y, а ⁹⁰Sr – в радиоактивный ⁹⁰Y, который также является чистым b-излучателем. При своем распаде ⁹⁰Y превращается в стабильный ⁹⁰Zr. Очень часто ⁹⁰Sr находится в равновесии с дочерним ⁹⁰Y, тогда можно говорить об этих радионуклидах как об одном излучателе ⁹⁰Sr – ⁹⁰Y.

Таблица 3.1

Физические характеристики нуклидов ⁹⁰Sr, ⁸⁹S и ⁹⁰Y

	Период полураспада Т 1/2	Максимальная энергия b-спектра Е bmax, кэВ	Схема распада	Сопутствующее g-излучение (квантовый выход)
^90Sr	29,12 лет	546,6	^90Sr®^90Y®^90Zr	-
^89Sr	50,5 сут	1492,1	^89Sr®^89Y	909 кэВ (9×10^-3 %)
^90Y	64,0 ч	2279,1		-

Необходимость контроля окружающей среды в районе расположения АЭС по радионуклидам ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr диктуется тем, что химические соединения стронция в выбросах АЭС хорошо растворимы и легко усваиваются растениями, что позволяет им гораздо легче попадать в организм человека, чем радионуклидам естественного происхождения (за исключением ⁴⁰К). Кроме того, возможно ингаляционное поступление этих радионуклидов в организм человека вместе с аэрозолями в районе расположения АЭС. Являясь химическими аналогами кальция, радионуклиды стронция откладываются в костях человека, интенсивно облучая b-частицами красный костный мозг и клетки надкостницы (ввиду небольших пробегов b-частицы практически не достигают мышечной ткани и внутренних органов человека). И с точки зрения обеспечения безопасности проживающего вблизи АЭС населения, и с точки зрения контроля работы объектов атомной энергетики очевидна необходимость измерения содержания ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr в объектах окружающей среды.

При радиационных авариях большое количество радиоактивных продуктов деления, в том числе и изотопы стронция, в той или иной форме могут быть выброшены в атмосферу. Некоторая доля в виде аэрозолей может быть отнесена на большие расстояния от места аварии. В зависимости от способа формирования аэрозолей изотопы стронция могут быть как в виде легкорастворимых соединений, так и в нерастворимом виде (внутри матрицы топливных микрочастиц). Со временем физико-хими-ческие формы радионуклидов в выпадениях могут трансформироваться. Так, например, доля легкодоступных (легкоусвояемых растениями) форм стронция в выпадениях Чернобыльской аварии увеличилась с 2 ¸ 10 % в 1986 г. до ~ 70 % в 1988 г. Это приводит к увеличению роли ⁹⁰Sr как дозообразующего элемента и к необходимости его радиационного контроля в объектах внешней среды в местах радиационных аварий.

Стронций и другие искусственные радионуклиды в окружающей среде. ⁹⁰Sr непрерывно образуется в результате спонтанного деления ²³⁸U, содержащегося в земной коре. Его концентрация составляет величину ~ 2×10^-6 Бк/кг, т.е. настолько мала, что «естественный» ⁹⁰Sr никогда не рассматривается как источник «естественной радиации» или как мешающий элемент при мониторинге окружающей среды.

Основными источниками поступления ⁹⁰Sr в окружающую среду являются мероприятия и явления, связанные с деятельностью человека; прежде всего, это касается испытаний ядерного оружия в атмосфере и выбросов радиоактивных элементов при работе объектов атомной промышленности (и при авариях на этих объектах). Причем в случае атмосферных взрывов содержание стронция, выпавшего на землю, может быть достаточно точно оценено, т.к. обычно известны параметры ядерных испытаний (где, когда и какой мощности произошел взрыв). При работе АЭС (или других предприятий ЯТЦ) не всегда известно, сколько и в какой форме было выброшено радиоактивного стронция в атмосферу. Более короткоживущий ⁸⁹Sr выпадает вблизи атомных объектов и может служить «чистым» показателем работы атомной станции. Долгоживущий ⁹⁰Sr может быть отнесен на большие расстояния, перемешиваться с выпадениями от ядерных взрывов и других аварий, и его принадлежность тому или иному объекту атомной промышленности установить практически невозможно. Поэтому радиационный контроль ⁸⁹Sr актуален только вблизи атомных объектов, а ⁹⁰Sr − практически по всей земной поверхности.

Радионуклиды ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr образуются в виде осколка при делении ²³⁵U и ²³⁹Pu в атомном реакторе или при взрыве бомбы. Массовые цепочки для осколков с m = 89 и m = 90 имеют вид

50,5 cут

0,18 c

4,55 c

0,41 c

15,2 мин

3,17 мин

	^-b			^-b

64 ч

29 лет

150 с

32,3 с

1,92 c

0,6 c

Независимые выходы (непосредственно в виде первичного осколка деления) невелики: при делении тепловыми нейтронами для ²³⁵U выход ⁸⁹Sr и ⁹⁰Sr составляет 0,035 %, а для ²³⁹Pu – 0,005 %. Кумулятивные выходы[23], накопленные с учетом предшественников по изобарной цепочке, значительно больше и составляют при делении тепловыми нейтронами для ²³⁵U выход ⁸⁹Sr – 4,85 %, ⁹⁰Sr – 5,88 %, а для ²³⁹Pu – ⁸⁹Sr – 1,7 %, ⁹⁰Sr – 2,1 %.

В изобарных цепочках присутствуют газообразные предшественники ⁸⁹Kr и ⁹⁰Kr с периодами полураспада 3,17 мин и 32,3 с, а также летучие при температуре ядерного топлива ⁸⁹Rb и ⁹⁰Rb с периодами полураспада 15,2 мин и 153 с соответственно. Поведение этих радионуклидов под оболочками твэлов реактора, способность их проникать через дефекты в оболочках в теплоноситель и далее через вентиляционную систему в атмосферу определяют содержание дочерних ⁸⁹Sr и ⁹⁰Sr в выбросах реактора.

Нормально эксплуатируемая АЭС представляет относительно малую радиационную опасность. Наибольшее значение в формировании радиационной обстановки в условиях нормального режима эксплуатации АЭС имеют сравнительно долгоживущие инертные радиоактивные газы (ИРГ) ¹³³Xe (Т _1/2 = 5,25 сут), ⁸⁹Kr (10,72 лет) и летучие изотопы йода ¹³¹I (8,04 сут) и ¹³³I (20,8 час). Эти радионуклиды диффундируют через микротрещины в оболочках твэлов, попадают в теплоноситель и затем в атмосферу. Если же в оболочках твэлов есть развитые трещины, то и более короткоживущие ИРГ, в частности ⁸⁹Kr и ⁹⁰Kr, могут свободно проникать в теплоноситель и участвовать в формировании выброса АЭС, поставляя свои долгоживущие дочерние продукты, в частности ⁸⁹Sr и ⁹⁰Sr. В этом случае в выбросе будут присутствовать и другие радионуклиды, имеющие летучих предшественников, такие как, например, ⁹⁵Zr, ¹³⁷Cs (его предшественник ¹³⁷Xe), ¹⁴⁰Ba (¹³⁷Xe), а также подвижные в матрице топлива радионуклиды, например, ¹⁰³Ru, ¹⁰⁶Ru со своими дочерними.

В аварийных ситуациях выбросы радионуклидов из реакторов и хранилищ радиоактивных отходов могут достигать значительных величин. Особую опасность представляют аварии с расплавлением активной зоны и разрушением реактора, когда во внешнюю среду поступают не только газообразные и летучие продукты ядерного деления, но и значительные количества нелетучих радионуклидов. Например, при трехлетней эксплуатации топлива в реакторе типа РБМК накапливается около 3×10¹⁷ Бк ⁹⁰Sr. В табл. 3.2 приведены значения удельной активности основных продуктов деления (ПД) для топлива реактора ВВЭР-1000 на тонну загруженного урана при различных временах выдержки после эксплуатации.

Испытания ядерного оружия, начатые в 1945 г., привели к глобальному загрязнению радионуклидами земной поверхности. За период с 1945 по 1980 гг. в атмосфере было испытано 423 ядерных устройства различного типа и мощности. При ядерных взрывах в окружающую среду поступают радионуклиды деления, наведенной активности и неразделившаяся часть заряда.

Таблица 3.2

Значения удельной активности основных продуктов деления для топлива реактора ВВЭР-1000 на тонну загруженного урана при различных временах выдержки после эксплуатации

Нуклид	Т 1/2	Выдержка
	1 сут	1 год	3 года	10 лет
^85Kr	10,7 лет	5,78+14	5,78+14	5,42+14	4,7+14	3,03+14
^89Sr	50,5 сут	4,04+16	3,98+16	2,70+14	1,20+10	−
^90Sr	28,6 лет	3,51+15	3,51+15	3,43+15	3,26+15	2,75+15
^95Zr	64 сут	7,29+16	7,21+16	1,40+15	5,14+11	−
^95Nb	35 сут	7,23+16	7,23+16	3,03+15	1,14+12	1,09
^103Ru	39,3 сут	7,08+16	6,95+16	1,14+14	2,97+08	−
^106Ru*	371,6 сут	2,37+16	2,37+16	1,19+16	3,02+15	2,46+13
^131I	8 сут	4,49+16	4,19+16	1,01+03	−	−
^134Cs	2 года	7,5+15	7,5+15	5,36+15	2,73+15	2,60+14
^137Cs	30 лет	4,69+15	4,69+15	4,58+15	4,38+15	3,73+15
^140Ba	12,7 сут	7,93+16	7,51+16	2,03+08	−	−
^140La	40,3 час	8,19+16	8,05+16	2,34+08	−	−
^141Ce	32,5 сут	7,36+16	7,25+16	3,08+13	5,33+06	−
^143Pr	13,6 сут	6,77+16	6,70+16	6,11+08	−	−
^144Ce*	285 сут	5,44+16	5,44+16	2,24+16	3,77+15	7,43+12
^147Pm	2,6 лет	7,05+15	7,05+15	5,68+15	3,35+15	5,26+14
^* − в равновесии с дочерними ^106Ru и ^144Рr

Часть радиоактивного материала выпадает неподалеку (~ 1000 км) от места взрыва, образуя локальные осадки, какая-то часть задерживается в тропосфере (самый нижний слой атмосферы), подхватывается ветром и перемещается на большие расстояния – от нескольких сотен до тысяч километров, оставаясь примерно на одной и той же высоте. Находясь в воздухе в среднем около месяца, радиоактивные вещества во время этих перемещений постепенно выпадают на землю, образуя тропосферные осадки. Однако большая часть радиоактивного материала выбрасывается в стратосферу – следующий слой атмосферы, находящийся на высоте 10 – 50 км, где остается многие месяцы, медленно опускаясь и рассеиваясь по всей поверхности земного шара. Стратосферные выпадения обусловливают большую часть глобального радиоактивного загрязнения внешней среды продуктами деления.

Радиоактивные осадки содержат несколько сотен различных радионуклидов, однако большинство из них имеет в момент выпадения ничтожную концентрацию или быстро затем распадается; основной вклад в облучение человека дают лишь четыре радионуклида: ¹⁴С[24], ¹³⁷Cs, ⁹⁵Zr и ⁹⁰Sr. Дозы облучения за счет этих и других радионуклидов отличаются в различные периоды времени после взрыва, поскольку распадаются радионуклиды с разной скоростью. В табл. 3.3 представлено содержание некоторых биологически значимых радионуклидов в продуктах ядерного деления для взрыва плутониевого заряда.

Например, ⁹⁵Zr, период полураспада которого 64 дня, в настоящее время уже не является источником облучения. ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr, имеющие период полураспада около 30 лет, будут давать вклад в облучение до конца столетия (ХХI). Радионуклид ¹⁴С (Т _1/2 = 5730 лет) будет оставаться источником излучения, хотя и с низкой мощностью создаваемой дозы, даже в отдаленном будущем.

Таблица 3.3

Активность некоторых биологически значимых радионуклидов в продуктах ядерного взрыва плутониевого заряда (в расп./c×кг)

Нуклид(Т 1/2)	Е bmax, кэВ	Время после взрыва
1 ч	1 мес	1 год	10 лет
^89Sr (50,5 сут)		3,69+1	2,67+14	2,69+12	−
^90Sr (28,6 лет)		2,23+12	2,22+12	2,17+12	1,74+12
^95Zr (64 сут)	366; 299	8,3+14	6,11+14	1,62+13	−
^95Nb (35 сут)		5,68+11	3,17+14	3,45+13	−
^99Мо (66 ч)	436; 1214	2,51+16	1,32+13	−	−
^103Ru (39,3 сут)		2,03+15	1,20+15	3,27+12	−
^131I (8 сут)		2,21+15	4,45+15	1,28+02	−
^137Cs (30 лет)	511; 1173	6,77+12	6,76+12	6,62+12	5,7+12
^140Ba(12,7 сут)	453; 991; 1005	4,86+15	9,58+14	1,27+07	−
^144Ce*(285 сут)	318; 184	1,51+14	1,4+14	6,19+13	1,98+10
^147Pr(17,3 мин)		1,24+17	−	−	−
^* − в равновесии с дочерними, например, ^144Pr (Е bmax = 2984 кэВ, Т 1/2 = 17,3 мин)

Ожидаемые дозы от ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при пероральном (с пищей и водой) поступлении, связанные с выпадениями в результате испытаний ядерного оружия, приведены в табл. 3.4. Видно, что в Северном полушарии они в четыре раза выше, чем в Южном. Наиболее существенный вклад в облучение человека при рассмотрении радиоактивных выпадений вносит поступление радионуклидов с водой и пищей и только ~ 3 % - их ингаля-ционное поступление с воздухом.

Общее количество долгоживущих радионуклидов, выпавших на земную поверхность, в моря и океаны в результате испытаний ядерного оружия, составило ~ 5×10¹⁹ Бк, что значительно (примерно в 10¹² раз) меньше активности одного только ⁴⁰К (~ 3×10³¹ Бк) в земной коре и во столько же раз меньше активности других естественных радионуклидов. Однако следует учитывать то обстоятельство, что радионуклиды искусственного происхождения концентрируются в верхних слоях почвы, на поверхностях сооружений, в водных бассейнах и быстрее, чем естественные радионуклиды, вовлекаются в кругооборот веществ в природе. Содержание ⁹⁰Sr в верхних слоях почвы, обусловленное глобальными выпадениями после испытаний ядерного оружия, в средней полосе европейской части России составляет 20 ¸ 80 Бк/кг (выпадения составляют ~ 30 Бк/м² за все время испытаний).

Таблица 3.4

Ожидаемые прижизненные дозы, обусловленные пероральным поступлением ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs из глобальных выпадений, мкГр

	^90Sr	^137C s
Костный мозг	Клетки поверхности кости	Весь организм
Весь земной шар
Северное полушарие
Южное полушарие

Таким образом, при измерениях содержания ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr в объектах окружающей среды следует учитывать то обстоятельство, что помимо их самих в измеряемых пробах могут присутствовать и другие радионуклиды искусственного происхождения, излучение которых может мешать измерениям собственно ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr.

Радионуклиды естественного происхождения. Второй фактор, мешающий измерениям чистых b-излучателей ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr, – излучение естественных радиоактивных продуктов. В первую очередь, к таковым относятся ⁴⁰К, продукты распада ²³⁸U и ²³²Th. Изотоп ⁴⁰К в 89,3 % случаев испытывает чистый b-распад, а в 10,7 % – К-захват; при этом всегда образуется дочернее ядро ⁴⁰Ar в возбужденном состоянии с энергией 1461 кэВ. Период полураспада ⁴⁰К − 1,28×10⁹ лет, граничная энергия b-спектра 1312 кэВ. Содержание ⁴⁰К в естественной смеси изотопов калия 0,0118 %, а удельная активность в почве составляет от 100 до 1000 Бк/кг, т.е. на порядок выше, чем содержание ⁹⁰Sr в верхних слоях почвы, обусловленное глобальными выпадениями после ядерных испытаний.

²³⁸U и ²³²Th являются родоначальниками радиоактивных цепочек распада (изображены в работе 1 на рис. 1.1 и 1.2). В этих цепочках есть и a-, и b-излучатели, многие распады сопровождаются испусканием g-квантов. Средняя удельная активность материнских ²³⁸U и ²³²Th в почве составляет от 10 до 100 Бк/кг, т.е. находится на уровне глобальных выпадений ⁹⁰Sr и вместе с дочерними в той или иной мере мешает измерениям содержания ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr в пробах.

Кроме указанных радионуклидов в природе существуют и другие радионуклиды естественного происхождения – ³H, ⁷Be, ¹⁴C, ²²Na, ⁸⁷Rb, ¹¹⁵In, ¹²⁴Sn, ¹³⁸La, ¹⁴⁷Sm, ¹⁷⁶Lu и др. Их активность в почве на несколько порядков ниже, чем активность ⁴⁰К, ²³⁸U и ²³²Th, поэтому серьезных помех измерениям ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr они составить не могут.

Особенности измерения содержания ⁹⁰Sr и ⁸⁹Sr в пробах внешней среды. Обычно для измерения содержания ⁹⁰Sr применяют химические методы выделения из пробы либо стронция, либо иттрия. При этом используются дорогостоящие реактивы, сложные химические технологии пробоподготовки, специальная посуда и т.п. После выделения указанных изотопов измерения производят на счетной установке, регистрируя b-частицы. Уровень излучения мешающих радионуклидов при химическом отделении снижается на несколько порядков и практически не влияет на результаты измерений. Однако здесь возникают некоторые трудности. Если при выделении стронция в смеси присутствуют изотопы ⁹⁰Sr, то счетная установка будет одинаково регистрировать оба радионуклида, и, чтобы избавиться от излучения ⁸⁹Sr, имеющего Т _1/2 = 50,5 дней, необходима длительная выдержка пробы или длительные измерения кривой распада смеси. Даже если в смеси отсутствует ⁸⁹Sr, т.е. проба взята далеко от АЭС, измерения ⁹⁰Sr не будут достоверными. При химическом выделении неизвестная часть дочернего ⁹⁰Y может попасть в пробу, поэтому пробу необходимо выдержать ~ 10 дней до достижения равновесия в системе ⁹⁰Sr - ⁹⁰Y и только после этого проводить измерения. Если же химически выделять иттрий, то по его активности можно судить о содержании материнского ⁹⁰Sr только в ограниченном числе случаев – когда заранее известно, что в исходном веществе ⁹⁰Sr и ⁹⁰Y находились в равновесии. Для почвы равновесие, как правило, соблюдается, а для биологических объектов и растительного, и животного происхождения – нет. Таким образом, применение радиохимии оправданно для единичных проб и очень затруднено при массовых измерениях большого количества образцов.

В случае полевых или массовых измерений предпочтительнее выбрать способ измерений без химической пробоподготовки, т.е. измерять источники большого объема, учитывая самопоглощение b-частиц в источнике, а также возможное наличие мешающих измерениям радионуклидов как искусственного, так и естественного происхождения. Для этой цели наиболее удобен b-спектрометрический способ проведения измерений с достаточно тонким детектором из вещества с небольшим атомным номером. Толщину детектора следует выбирать такой, чтобы пробеги b-частиц умещались полностью, а эффективность регистрации g-излучения была максимально низкой, поскольку многие мешающие измерениям нуклиды имеют интенсивное g-излучение. Толщину источника тоже не следует выбирать больше, чем пробег b-частиц, т.к. из больших глубин b-частицы уже не будут попадать в детектор, а g-кванты – будут. Содержание некоторых мешающих радионуклидов может быть проконтролировано в дополнительных g-спектрометрических измерениях и учтено при получении результата b-спектрометрических измерений.

Бета-спектры по своей природе представляют собой непрерывные функции энергии, имеющие единственную особую точку – граничную энергию, причем подход к этой граничной энергии достаточно плавный, поэтому отклик спектрометра на b-излучение будет иметь вид плавной функции, в общем индивидуальной для каждого радионуклида, но для близких граничных энергий спектров функции отклика трудноразличимы.

Если ввести нижний энергетический порог регистрации b-спектров ~ 1 МэВ, то список мешающих радионуклидов резко сократится. Из продуктов деления останутся только¹⁰⁶Ru и ¹⁴⁴Pr (в равновесии с материнскими ¹⁰⁶Ru[25] и ¹⁴⁴Ce), которые могут быть в пробах только в течение нескольких лет после аварии и практически отсутствуют в выбросах АЭС. Из естественных продуктов останутся ^234mPa, ²¹⁴Bi, ²¹⁰Bi из ряда ²³⁸U; ²²⁸Ac, ²¹²Bi и ²⁰⁸Tl из ряда ²³²Th и ⁴⁰К. ⁹⁰Sr, имеющий граничную энергию b-спектра 547 кэВ, регистрироваться не будет, но будет регистрироваться его дочерний ⁹⁰Y.

В табл. 3.5 выписаны граничные энергии b-спектров мешающих радионуклидов, их периоды полураспада, а также отмечена возможность их косвенного определения по измерениям g-спектров тех же образцов. На рис. 3.1 представлены спектры эмиссии атомов некоторых радионуклидов естественного происхождения в сравнении со спектром эмиссии ⁹⁰Y, а на рис. 3.2 – аппаратурные отклики на эти спектры в случае абсолютно толстого поглощающего источника (толщина равна пробегу самых быстрых электронов), вплотную прилегающего к детектору. Из рис. 3.2 наглядно видно, насколько трудно различить между собой отклики на излучения ⁴⁰К и ⁸⁹Sr, ⁹⁰Y и ^234mРа, поэтому всегда целесообразно из аппаратурного спектра предварительно исключить вклады от всех радионуклидов, содержание которых можно заранее определить на g-спектрометре. Особую трудность доставляет вклад в суммарный спектр от ^234mРа.

Таблица 3.5

Радионуклиды естественного и искусственного происхождения, мешающие измерению ⁹⁰Sr – ⁹⁰Y при нижней граничной энергии более 1 МэВ (⁹⁰Sr: Е _bmax = 546 кэВ, ⁹⁰Y: Е _bmax = 2246 кэВ)

	Т 1/2	Наличие g-излучения (вн. выход)	Е bmax, кэВ
Нуклиды естественного происхождения	^40К	1,3×10^10лет	1460 кэВ (10,7)
Ряд ^238U	^234^mРа	1,18 мин	Cлабое
^214Bi	19,7 мин	Есть
^210Bi	5,01 сут	Нет
Ряд ^232Th	^212Bi	60 мин	Есть
^208Tl	3 мин	Есть
^228Ас	6,13 ч	Есть
Нуклиды искусственного происхождения	^89Sr	50,5 сут	Нет
^106Ru – ^106Rh	368 сут − 30 с	Есть
^144Ce – ^144Pr	284 сут − 17 мин	Есть

Этот радионуклид всегда находится в равновесии с материнским ²³⁸U (рис. 1.1), причем равновесие соблюдается для участка²³⁸U – ²³⁴U. Далее по цепочке располагается долгоживущий ²³⁰Th с периодом полураспада 7,5×10⁴ лет, имеющий отличные от урана химические свойства, и при формировании почвенного слоя он уже не находится в равновесии с ²³⁸U. Следующий за ²³⁰Th ²²⁶Ra (Т _1/2 = 1609 лет) еще сильнее нарушает равновесие в цепочке, а его дочерний ²²²Rn (Т _1/2 = 3,8 сут), являясь инертным газом, может вообще диффундировать из почвы и еще сильнее смещать равновесие. Таким образом, косвенно содержание ^234mРа можно определить только по излучению одного из четырех первых радионуклидов в цепочке ²³⁸U. Эти радионуклиды практически не имеют интенсивных g-линий, и единственный способ оценки – определение содержания ²³⁸U по его a-излуче-нию, что представляет собой очень трудоемкую, длительную и дорогостоящую процедуру. Следовательно, излучение^234mРа в пробах почвы всегда будет мешать определению ⁹⁰Y, и неопределенность этого измерения соответствует содержанию ²³⁸U в почве, т.е. 10 ¸ 100 Бк/кг. В случае же проб биологических объектов продукты распада ²³⁸U и ²³²Th, как правило, вообще не ме
шают измерениям ⁹⁰Y.

Одновременные измерения ⁸⁹Sr и ⁴⁰K в одной пробе также невозможны. Но, поскольку калий – щелочной металл, существуют простые химические методы его удаления при подготовке пробы.

Таким образом, математическая обработка b-спектров (с учетом предварительного удаления мешающей информации) может быть сведена к разложению суммарного аппаратурного спектра по заранее измеренным откликам на ⁹⁰Y, ⁴⁰K и фон или на ⁸⁹Sr, ⁹⁰Y и фон. При этом не следует забывать, что вычисленное значение содержания ⁹⁰Y при измерениях проб почвы будет содержать в себе неизвестный вклад от ^234mРа в пределах до 100 Бк/кг. Разложение «⁹⁰Y – ⁴⁰K - фон» можно использовать при анализе проб внешней среды на местностях, достаточно удаленных от
АЭС, разложение «⁸⁹Sr – ⁹⁰Y – фон» следует применять, если пробы взяты вблизи АЭС.

2. ОПИСАНИЕ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЙ УСТАНОВКИ И ЭНЕРГЕТИЧЕСКАЯ ГРАДУИРОВКА БЕТА-СПЕКТРОМЕТРА

Бета-спектрометр имеет стандартное оборудование, в которое входит сцинтилляционный детектор и спектрометрический тракт, соединенный с компьютером (рис. 3.3). Спектрометрический тракт состоит из источников питания – высоковольтного БНВ-30-01 (подача питания на ФЭУ) и низкого напряжения ± 128 УИП (питающего предусилитель), спектрометрического усилителя БУИ-3К и платы аналого-цифрового преобразователя, сопряженной с шиной контроллера компьютера.

Для уменьшения показаний фона детектор помещен в толстослойный свинцовый домик (толщиной 10 см), имеющий отверстие, в которое вставляется исследуемая проба. Проба, исследуемая на b-излучающие нуклиды, обычно помещается в алюминиевую кювету, поскольку алюминий имеет коэффициент обратного отражения электронов примерно такой же, какой имеют и исследуемые пробы (почва, зола и другие биологические материалы). В качестве детектора используется пластмассовый сцинтиллятор Æ63´16 мм (изменение размеров сцинтиллятора приводит к изменению его чувствительности).

Форма аппаратурной линии b-спектра в значительной мере определяется процессами взаимодействия электронов с веществом детектора, окружающими материалами, а также поглощением в источнике.

Градуировка b-спектрометра с пластмассовым сцинтиллятором затруднена тем, что у функций отклика на b-спектры реальных изотопных источников нет характерных резко выделяющихся точек, как, например, при градуировке спектрометра полного поглощения энергии g-квантов. Хотя граничные энергии b-спектров известны достаточно хорошо, плавный подход аппаратурного спектра к граничной энергии не дает возможности точно установить номер канала, соответствующего концу спектра. Поэтому способ градуировки по краям b-спектров возможен, но весьма затруднителен.

Другой способ градуировки b-спектрометров основан на том, что некоторые источники обладают большим выходом моноэнергетических электронов внутренней конверсии[26], при этом на функции отклика спектрометра появляются характерные пики. Внутренней конверсией обладают многие радионуклиды, однако в большинстве своем выходы конверсионных электронов невелики, преобладают невысокие энергии конверсионных электронов или же радионуклиды имеют достаточно малые периоды полураспада. Поэтому подобрать набор сравнительно долгоживущих источников конверсионных электронов с энергиями, перекрывающими диапазон до нескольких МэВ, практически невозможно. Исключение составляет ^137mВа – дочерний продукт при b-распаде хорошо известного ¹³⁷Cs[27]. Спектр, испускаемый источником ¹³⁷Cs – ^137mВа, измеренный органическим сцинтиллятором, изображен на рис. 3.4. Хорошо виден пик конверсии (Е_е = 624 кэВ) на фоне непрерывного спектра b-частиц ¹³⁷Cs. Из всего вышесказанного следует, что градуировка энергетической шкалы по конверсионным электронам встречает некоторые методические затруднения.

При наличии ускорителей моноэнергетических электронов градуировку можно проводить на пучках ускорителей, в этом случае получаются высокоэнергетичные электроны определенной известной энергии.

Градуировку можно провести косвенным путем, используя так называемые комптоновские ступеньки на функциях отклика органических сцинтилляторов на g-кванты. Толщина сцинтилляторов, используемых при b-спектрометрии, невелика (пробег электронов с энергией 3 МэВ составляет около 1 см), поэтому и вероятность полного поглощения энергии g-излучения невелика. Чаще всего происходят однократные комптоновские рассеяния. На рис. 3.5 приведены сравнительные функции отклика органического небольшого кристалла, большого органического кристалла и неорганического кристалла средних размеров на моноэнергетическое g-излучение. Из рисунка видно, что комптоновская часть функции отклика неорганического кристалла по форме совпадает с функцией отклика органического кристалла ма

лых размеров. Органический кристалл больших размеров уже не содержит ярко выраженной комптоновской ступеньки, но имеет пик полного поглощения, похожий на пик полного поглощения неорганического кристалла. Поскольку для регистрации b-час-тиц используются кристаллы небольших размеров (толщин), можно крутой спад комптоновской ступеньки (на рис. 3.5 помечена А) использовать для энергетической градуировки. Энергия, соответствующая границе комптоновского распределения, рассчитывается по формуле (1.3) (см. работу 1).

Имея g-кванты с различными энергиями, можно получить несколько комптоновских ступенек и по ним провести энергетическую градуировку. В качестве точки привязки можно использовать точку перегиба на аппаратурной функции отклика. Положение точки перегиба не отличается в пределах нескольких кэВ от вычисленной по формуле энергии границы комптоновской ступеньки (формула (1.3)), если энергетическое разрешение не хуже 20 %. На рис. 3.6 показаны комптоновские ступеньки источника ²²Na, имеющего энергии g-излучения 511 и 1275 кэВ, отмечены точки перегиба. Недостатком подобного метода градуировки является то, что электроны отдачи при комптоновском рассеянии образуются внутри кристалла и теряют в чувствительном объеме кристалла всю свою энергию. Бета-частицы из изотопных источников приходят в кристалл извне и некоторую долю энергии (15 – 40 кэВ) теряют в мертвом слое детектора и светозащитной упаковке кристалла, поэтому градуировочная зависимость оказывается сдвинутой на 20 – 40 кэВ (влево). Величина сдвига зависит от качества изготовления кристалла.

Дата добавления: 2014-12-08