Изготовление сердечников из PuN

Получение мононитрида плутония.

Известно три способа получения нитрида плутония:

­ дуговая плавка металлического плутония в атмосфере азота,

­ взаимодействие гидрида плутония с азотом,

­ взаимодействие диоксида плутония с углеродом в атмосфере азота.

Плавку плутония проводят в дуговой печи с нерасходуемым вольфрамовым электродом в водоохлаждаемом медном тигле в атмосфере азота при давлении 635 мм.рт.ст или азота и гелия при давлении ~ 10 атм. Выход продукта не превышает 80%. Структура получаемого нитрида плутония – дендридная. Конечный продукт содержит до 20 % металлического плутония. Полагают, что выход мононитрида плутония можно повысить, существенно увеличивая давление азота в системе.

Взаимодействие диоксида плутония с углеродом в атмосфере азота проводят при давлении 600 мм. рт. ст. N₂. Получаемый продукт близок по составу к стехиометрическому. Параметр решетки такого продукта равен 4,907±0,001 Å. В продукте наблюдается повышенное содержание углерода ~ 0,1 – 0,2 % вес. Отмечено, что этот углерод не оказывает влияние на работоспособность твэлов, содержащих таблетки из PuN, описанного качества.

Наилучшие результаты были получены при синтезе PuN из гидрида плутония. С этой целью проводят гидрирование Pu чистым водородом при 150-200°С. Время выдерки при этой температуре составляет 2 часа. Получение качественных порошков гидрида плутония можно достигнуть, используя водород, полученный при термическом разложении гидрида урана. Кроме того, используют чередующиеся нагревы и охлаждения в интервале температур 175°С®75°С, так называемый a ® b переход, способствующий повышению удельной поверхности порошка.

Гидрид плутония нагревают со скоростью 180°С/ч до 500°С, периодически откачивая водород и заполняя систему азотом. Затем повышают температуру до 700°С, выдерживают при этой температуре от 2 до 17 часов и повышают температуру вновь до 1000°С со скоростью 150°С/ч, при которой выдерживают продукт еще 1 час. Это приводит к полному разложению гидрида и предотвращению образования металлического плутония. При этом наблюдается некоторое повышение содержания азота в продукте. Охлажденный порошок измельчают и просеивают через сито с размером ячейки 180 мкм.

Полученный таким образом PuN содержал 5,22 – 5,50 % вес. азота, 0,15-0,3 % вес. кислорода и был монофазным, т.е. не содержал металлической фазы Pu.

Отмечено, что получение нитрида плутония через гидрид может быть осуществлено в аппарате, схема которого представлена на рис.2 по той же технологии, что и получение нитрида урана.

Изготовление таблеток из PuN начинается со стадии подготовки и прессования порошка. При изучении условий прессования таблеток из PuN было установлено, что крупный порошок прессуется лучше, чем мелкий и не требует связки. Давление прессования составляет при этом (3,9-7,8)^.10⁸ Па. Влияние крупности порошка на плотность прессованных таблеток иллюстрирует табл.3.

Таблица 3.

Влияние крупности порошка PuN и добавки связующих веществ на плотность холоднопрессованных таблеток. Давление прессования 6,2^.10⁸ Па.

Размер Частиц, мкм	Диаметр матрицы, мм	Связка	Средняя плотность
г/см^3	% теорет.
	6,35	Нет	10,6
	9,52	Нет	10,8
	6,35	Карбовакс – 600	10,8
	9,52	Карбовакс – 600	10,7
	6,35	Камфорный спирт	10,5
	6,35	Нет	9,8
	6,35	Карбовакс – 600	10,0
	9,52	Карбовакс – 600	10,1

Таблица 4.

Дата добавления: 2014-01-06