Топлива с интегральным выгорающим поглотителем

Уран-гадолиниевое оксидное топливо.

Повышение технико-экономических показателей атомных электростанций в значительной степени связано с увеличением выгорания ядерного топлива. Удлинение кампании для водоохлаждаемых реакторов с 12 до 18-24 месяцев требует применение топлива с обогащением по ²³⁵U до 4,5%. Однако в начальном периоде кампании такое топлива будет обладать высокой реактивностью, которую необходимо подавлять. Для этой цели в активную зону водоохлаждаемого реактора необходимо вводить выгорающий поглотитель нейтронов, который должен иметь высокое поперечное сечение захвата нейтронов и не вызывать образования нежелательных продуктов деления.

На первом этапе развития этой идеи были разработаны и испытаны сегрегированные поглотители нейтронов, которые в виде стержней СУЗ и СВП вводили в активную зону. Однако использование сегрегированных поглотителей нейтронов приводило к образованию значительных количеств высокоактивных отходов, стоимость хранения и захоронения которых велика. Поэтому в дальнейшем усилия исследователей были направлены на создание интегрированного поглотителя нейтронов, как добавки к традиционному обогащенному урановому топливу.

Широкое распространение получили два вида интегральных выгорающих поглотителей нейтронов – гадолиниевый в виде добавок в топливную композицию оксида гадолиния Gd₂O₃ и борсодержащий в виде керамических покрытий таблеток из UO₂ боридом циркония ZrB₂. Первое уран-гадолиниевое топливо с содержанием G₂O₃ 1-2% было загружено в реактор типа BWR на АЭС «Дрезден-1» в 60-е годы XX в., а в реакторы типа PWR - в 1971 г. На АЭС «Обриггейм», ФРГ. Проблемы, возникшие в связи с использованием в топливной композиции Gd₂O₃, заключались в трудностях расчета выгорания ²³⁵U и накопления ²³⁹Pu, и связанных с этим расчетов нейтронных полей с учетом адсорбции нейтронов остаточными четными изотопами гадолиния. Решение этих проблем было найдено за счет разработки требований к топливной композиции и усовершенствованием конструкции твэлов.

В 1973г. американская фирма «Вестингхаус» разработала альтернативный интегральный выгорающий поглотитель, который наносится в виде тонкого керамического слоя из ZrB₂ на поверхность топливной таблетки из обогащенного UO₂. Преимущества этого поглотителя заключается в использовании традиционного элемента активной зоны реактора - бора, что облегчает ядерно-физические расчеты. Недостатки борсодержащего поглотителя заключаются в накоплении газообразных продуктов деления – гелия и трития, что повышает давление в твэле и затрудняет переработку (из-за трития) такого ОЯТ.

В нашей стране проводятся исследования по использованию в качестве интерирующего выгорающего поглотителя оксида эрбия, а также оксидов других РЗЭ, таких как Sm, Eu, Dy, Lu. Рассматривется возможность использования ¹⁷⁷Hf. Оксид эрбия Er₂O₃ используется в качестве выгорающего поглотителя во Франции. Для уран-эрбиевого топлива разработаны способы его изготовления в промышленном масштабе.

В настоящее время уран-гадолиниевое топливо занимает лидирующее положение при использовании на АЭС топлива с интегрированным выгорающим поглотителем, как для реакторов типа LWR, BWR, так и PWR.

18.2. Основные свойства Gd₂O₃.

Оксид гадолиния при низкой температуре имеет кубическую структуру с парметром решетки а = 1,0821 Å при 20°С, а при высокой – моноклинную. Температура необратимого фазового перехода 1350°С. Температура плавления моноклинной модификации 2330±20°С. Оксид гадолиния с кубической структурой получают окислением металлического гадолиния в потоке кислорода при 800°С 24 часа. Моноклинную модификацию получают прокалкой кубического Gd₂O₃ в атмосфере Ar при 1600°С в течение 1 часа.

Термическое расширение и кубической и моноклинной модификаций изменяется линейно с ростом температуры, но для моноклинной расширение анизотропно. Ряд свойств для оксида гадолиния определены для его спеченных при 1695 – 1950°С образцов. Расчетная теоретическая плотность Gd₂O₃ = 8,343 г/см³, объемная доля пор в спеченных образцах составила – 0,025 – 0,367, средний размер зерна ~ 13 мкм. Модуль упругости образцов спеченного оксида гадолиния зависит от наличия микротрещин, обусловленных фазовым переходом, а также размером зерна. Критический размер зерна, при котором трещины не возникали, составил 14,3 мкм. Для устранения образования микротрещин при спекании Gd₂O₃ предложено вводить 5-20% HfO₂, который препятствует росту зерна и улучшает спекаемость. Модуль Юнга для образцов Gd₂O₃с объемной долей пор 0,0347 при 266 К составил 1429,9^.10² МПа. Модуль упругости смеси Gd₂O₃ – HfO₂ снижается линейно с ростом температуры со скоростью 1,7% на 100°С.

18.3.1. Диаграмма состояния системы UO₂ – Gd₂O₃.

Диаграмма состояния системы зависит от способа изготовления смешанных образцов: методом смешения или методом соосаждения. На рис.1 представлена диаграмма состояния системы UO₂ – Gd₂O₃ для образцов, полученных методом смешения.

Рис.1. Диаграмма состояния системы UO₂ – Gd₂O₃.

A_SS, B_SS – твердый раствор,

Дата добавления: 2014-01-04